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01.12.2009 | Mesostructured Materials | Ausgabe 24/2009

Journal of Materials Science 24/2009

Gas-phase Beckmann rearrangement of cyclododecanone oxime on Al,B-MCM-41 mesoporous materials

Zeitschrift:
Journal of Materials Science > Ausgabe 24/2009
Autoren:
Tomas David Conesa, Rafael Luque, Juan Manuel Campelo, Diego Luna, Jose Maria Marinas, Antonio Angel Romero

Abstract

Gas-phase Beckmann rearrangement of cyclododecanone oxime (Cdox) to ω-laurolactam is reported for the first time on Al,B-MCM-41 catalysts. The Cdox conversion was studied by using a temperature programmed reaction experiment in the 325–450 °C temperature range employing 0.15 M Cdox in toluene/acetone solution. The oxime conversion increased gradually with reaction temperature from ca. 90% at 325 °C to ca. 95% at 450 °C, whereas the yield of the desired product ω-laurolactam decreased. The optimal reaction temperature was 375 °C, which balanced the conversion of Cdox, selectivity to ω-laurolactam and catalyst lifetime. In parallel, liquid-phase experiments were carried out under conventional heating. Weak and medium strength acid sites, higher strong acid B/L ratios and adequate pore diameter of untreated Al,B-MCM-41 materials favored an optimal performance for the gas-phase Beckmann rearrangement of Cdox, clearly improving the conversion, selectivity to ω-laurolactam and catalyst lifetime in gas-phase with respect to the conventional liquid-phase reactions.

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