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Über dieses Buch

Das Fachbuch beschäftigt sich mit Braunkohle als einheimischer Energierohstoff mit hohem Nutzungspotential für die chemische Industrie, die Metallurgie und andere Wirtschaftszweige. Der komplexe Aufbau dieses Naturprodukts ist einerseits eine große Herausforderung für dessen Verarbeitung, erlaubt andererseits aber auch eine große Bandbreite der stofflichen Wertschöpfung.

Ausgehend von Grundlagen und Verfahren der stofflichen Braunkohlenutzung werden Forschungsergebnisse zu neuen Analysemethoden, zu grundlegenden prozess- und werkstofftechnischen Untersuchungen, zu neuen Ansätzen für Verfahrens- und Komponentenentwicklungen sowie zu neu geschaffenen Modellierungs- und Simulationswerkzeugen vorgestellt. Die Einzelthemen sind entlang der Wertschöpfungskette vom Rohstoff zum Produkt, auch unter Einbeziehung von Biomasse als nachwachsendem Energierohstoff, strukturiert.

Inhaltsverzeichnis

Frontmatter

1. Einleitung

Historisch gesehen ist Kohle seit der Industrialisierung Ende des 18. Jahrhunderts bis zum „Erdölzeitalter“ im 20. Jahrhundert der dominierende Kohlenstoffträger. Die Bedeutung von Kohle als Rohstoff für Industriegesellschaften war und ist in Abhängigkeit von den jeweiligen gesellschaftlichen Bedürfnissen und Rahmenbedingungen sowie dem Stand von Wissenschaft und Technik einem permanenten Wandel unterworfen. Das Bestreben, Kohle auch stofflich zu nutzen, ist nicht neu. Eine Vielzahl von wissenschaftlich-technischen Basisinnovationen im Deutschland der 20er und 30er Jahre des 20. Jahrhunderts beruht auf Verfahren zur thermochemischen Konversion von Kohle. Einen historischen Überblick zeigt

Heiner Gutte, Bernd Meyer

Die Rolle der Braunkohle im zukünftigen Rohstoffmix

Frontmatter

2. Rohstoffstrategische Betrachtungen

Fossile Kohlenstoffträger werden nach wie vor überwiegend energetisch genutzt, um Elektrizität, Wärme und Kraftstoffe zu erzeugen. Die Folgen dieser CO2-intensiven Wirtschaft sind Ressourcenknappheit und Klimaerwärmung. Die CO2-intensive Wirtschaft soll daher in eine CO2-arme Wirtschaft transferiert werden. Geht man davon aus, dass in absehbarer Zeit weder nachwachsende Rohstoffe noch CO2-basierte Kohlenwasserstoffe in ausreichenden Mengen und Qualitäten zur Substitution von Erdöl und Erdgas bereitgestellt werden können, ergeben sich mit dem weitgehenden Ausstieg aus der Braunkohleverstromung neue Nutzungsperspektiven für die stoffliche Nutzung von Braunkohle als Brückentechnologie. Aus Braunkohle lassen sich nahezu alle organischen Basis- und Petrochemikalien gewinnen. Vor diesem Hintergrund erscheint es durchaus sinnvoll, innovative Nutzungskonzepte für den Auf- bzw. Ausbau einer stofflichen Nutzung der Braunkohle zu entwickeln.

Heiner Gutte, Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Florian Keller, Bernd Meyer

3. Verbreiterung der Rohstoffbasis für die organische Chemie

Im Gegensatz zur Energiewirtschaft ist die organische chemische Industrie nahezu alternativlos auf den Einsatz von Kohlenstoffträgern als Grundbaustein angewiesen und benötigt auch in Zukunft sicheren Zugang zu Kohlenstoffquellen, die in Regionen mit begrenztem Biomassepotenzial nur fossil abgedeckt werden können. Langfristig gesehen besteht die Notwendigkeit, Optionen und Alternativen zu entwickeln, die zu einer Verbreiterung der Rohstoffbasis führen und den Ressourcenverbrauch insbesondere an Erdöl und Erdgas reduzieren. Geht man davon aus, dass Braunkohle als bisher wichtigster einheimischer Energierohstoff in der Zukunft für den Energiemix eine eher untergeordnete Rolle spielen wird, sind neue Perspektiven und Chancen für deren stoffliche Nutzung grundsätzlich denkbar.

Heiner Gutte, Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Florian Keller, Bernd Meyer

4. Prozessketten zur stofflichen Nutzung von Kohlenstoffträgern

Für die vergleichende Bewertung von Prozessketten zur stofflichen Nutzung verschiedener Kohlenstoffträgern, wurde als Produkt exemplarisch die Plattformchemikalie Methanol ausgewählt. Methanol kann über Synthesegaserzeugung aus Kohle, Erdgas, verschiedenen nachwachsenden Rohstoffen oder alternativ auch aus CO2 und Wasserstoff hergestellt werden. Außerdem hat Methanol das Potenzial, eine bedeutende Rolle als Kraftstoff oder als Energie- bzw. Chemierohstoff einzunehmen. Methanol kann als Energiespeicher und Transportform für erneuerbare Energie genutzt werden. Darüber hinaus ist über die Synthesen Methanol to Olefine (MtO), Methanol to Gasoline (MtG) und Methanol to Aromatics (MtA) und über methanolbasierende Basis- und Spezialchemikalien ein großes Spektrum organischer Chemieprodukte zugänglich.Im Folgenden werden die Prozessschritte zur Herstellung von Methanol aus den Kohlenstoffträgern Erdgas, Braunkohle, Biomasse und CO2 beschrieben. Es werden die auf den unterschiedlichen Kohlenstoffträgern aufbauenden Prozessketten hinsichtlich ihrer Stoff- und Energiebilanz, der Treibhausgasemissionen, der Rohstoffpreise sowie ihrer Substitutionspotenziale verglichen und bewertet. Weiterhin werden die Kohlenstoffträger Erdöl, Erdgas, Braunkohle, Biomasse und CO2 hinsichtlich ihrer Reichweiten, Reserven und Importabhängigkeiten diskutiert.

Heiner Gutte, Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Florian Keller, Bernd Meyer

5. Vergleichende Betrachtung verschiedener Kohlenstoffträger zur Herstellung von Methanol

In diesem Kapitel wird für die Kohlenstoffträger Kohle, Biomasse, Erdgas und Kohlenstoffdioxid exemplarisch aufgezeigt, welche Treibhausgas- und Energiemengen mit der Herstellung einer Tonne der Plattformchemikalie Methanol verbunden sind. Die ökonomische Betrachtung der Prozessketten zur Herstellung von Methanol erfolgt anhand der Abschätzung von Investitionskosten (CAPEX) und Betriebskosten (OPEX). Die spezifischen Investitions-, Betriebs-, Brennstoff- und Produktgestehungskosten zur Herstellung von Methanol werden gegenübergestellt. Die Substitutionspotenziale von Braunkohle, nachwachsenden Rohstoffen und Kohlenstoffdioxid zur spezifischen Herstellung von Methanol werden abgeschätzt. Die statischen Reserven, Reichweiten und die Importabhängigkeiten werden verglichen.

Heiner Gutte, Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Florian Keller, Bernd Meyer

6. Braunkohle – vom Energie- zum Chemierohstoff

Um die Wettbewerbsfähigkeit des Chemie- und Wirtschaftsstandortes Deutschland auch langfristig sichern zu können, besteht die Notwendigkeit, möglichst frühzeitig praxisrelevante Alternativen zur schrittweisen Substitution von Erdöl bzw. Erdgas zu entwickeln. Im Gegensatz zur energetischen Nutzung ist die organische chemische Industrie bei der Produktion von Grundchemikalien zwingend auf Kohlenstoffträger angewiesen.Auch wenn davon ausgegangen werden kann, dass Erdöl mittelfristig weiterhin die wichtigste Kohlenstoffquelle für die organische chemische Industrie bleibt, ist zu erwarten, dass Erdöl der fossile Kohlenstoffträger ist, bei dem die wachsende Nachfrage in absehbarer Zeit zuerst an die Grenzen der Verfügbarkeit stößt. Wenn auch zeitverzögert, stellt sich dieses Problem ebenso für Erdgas.

Heiner Gutte, Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Florian Keller, Bernd Meyer

Charakterisierung von Energierohstoffen

Frontmatter

7. Brennstofftechnische Charakterisierungsmethoden

Die Möglichkeiten zur stofflichen Nutzung von Energierohstoffen basieren auf ihren strukturellen Eigenschaften. Bereits integrale Parameter wie die elementare Zusammensetzung oder der Energieinhalt lassen jedoch neben einer Klassifizierung eine Abschätzung von Nutzungsoptionen zu. Es werden Möglichkeiten zur Beschreibung technologischer Eigenschaften auf der Basis der Zusammensetzung von Braunkohlen und Biomassen vorgestellt und verschiedene Methoden zur brennstofftechnischen Charakterisierung erläutert. Konkrete Analysendaten für zahlreiche Energierohstoffe sind in Kap. 16 zu finden.

Steffen Krzack, Denise Klinger

8. Die Organische Petrologie in der Kohlen-Strukturforschung

Organische Petrologie, im speziellen die Kohlenpetrologie, ist die Suche nach der rohstofflichen Bedeutung des internen Baues organogener Gesteine, zu denen die Kohlen zweifelsfrei gehören.Im vorliegenden Beitrag wird dem interessierten Leser die Vielfalt der kohlenaufbauenden Komponenten nahegebracht, innovative Methoden der Qualitäts-Charakterisierung und Bezüge zu anderen Wissenschaftszweigen, wie der Petrophysik und Organischen Geochemie, aber auch ihrer Bedeutung für die industrielle Praxis aufgezeigt. Beigefügt ist die Bewertung ausgewählter mitteldeutscher Braunkohlenflöze, stets im Hinblick auf die stoffwirtschaftlichen Möglichkeiten ihrer Nutzung.

Norbert Volkmann, Henny Gerschel, Kristin Vogt, Saskia Burkhardt

9. Chemische Strukturaufklärung

Die Charakterisierung der Energierohstoffe auf molekularer Ebene und in Bezug auf mineralische Bestandteile erfolgte in drei Schwerpunkten. Zum ersten sind konventionelle Methoden der Infrarot- und NMR-Spektroskopie für die Beschreibung von Kohlestrukturgruppen weiterentwickelt worden. Für die Analyse höher molekularer organischer Verbindungen bis hin zur Charakterisierung von Makromolekülen in Kohlen und Biomasse ist erstmalig die ultra-hochaufgelöste Fourier-Transform-Ionenzyklotron-Resonanz Massenspektrometrie (FT-ICR-MS) eingesetzt worden. Im dritten Schwerpunkt der chemischen Strukturaufklärung stand die Multielementanalytik aller prozessrelevanten mineralischen Bestandteile im Fokus. Hierzu wurde die elektrothermische Verdampfung in Kombination mit der Plasma-Atomemissionsspektrometrie (ETV-ICP OES) weiterentwickelt.

Mirjam Schmidt, Daniela Vogt, Thomas Vogt, Matthias Otto, Bianca Wolf, Marika Rönnefahrt, Jan Zuber

Technologisches Braunkohlen-Qualitätsmanagement

Frontmatter

10. Integriertes Lagerstättenmanagement unter Anwendung geostatistischer Simulationsverfahren zur Modellierung sedimentärer Lagerstätten

Die immer komplexer werdenden geologischen Verhältnisse aktueller Lagerstätten sowie die Umsetzung einer hoch-selektiven Rohstoffgewinnung machen eine Modellierung der Lagerstätte auf Basis geostatistischer Simulationsverfahren in einem modernen, integrierten Lagerstättenmanagement notwendig. Da diese Verfahren die in-situ Variabilität der struktur- und qualitätsbeschreibenden Lagerstättenparameter realistisch vorhersagen und damit auch realitätsnahe betriebswirtschaftliche Risikoabschätzungen zu den Auswirkungen der Unsicherheiten in der Vorhersage, aufgrund eines unvollständigen Kenntnisstandes, ermöglichen. Der Beitrag beschreibt die Weiterentwicklung und Anwendung von Verfahren der geostatistischen Simulation für die Modellierung komplexer, sedimentärer Lagerstätten in einem praxisrelevanten Umfang. Hierfür wurde die komplette Prozesskette für eine zuverlässige Lagerstättenmodellierung untersucht. Als Ergebnis werden neue Verfahren, praktikable Modellierungsstrategien und Softwaretools vorgestellt.

André John, Ralf Donner

11. Selektive Gewinnung spezifischer Kohlenqualitäten

Im Rahmen des Regionalen Wachstumskerns Innovative Braunkohlenintegration in Mitteldeutschland ibi wurde die selektive Gewinnung von Qualitätskohle unter erschwerten Bedingungen für das Mitteldeutsche Revier untersucht. Die selektive Gewinnung von Qualitätskohlen muss demnach auch für unregelmäßige Anordnungen geringer Flözmächtigkeiten und tektonisch beanspruchte, stark geneigte Schichtstrukturen sichergestellt werden. Es wird herausgearbeitet, welchen Anforderungen zukünftige Gerätetechnik genügen muss und mit welchen Konzepten eine Abbauführung selektiver Qualitäten möglich ist. Dazu wurde die Interaktion des Sensors zur Trennflächenbestimmung und die Baggersteuerung untersucht. Es wurden geeignete Sensoren ausgewählt sowie Konzepte zur Integration der gewonnenen Daten in ein geologisches Modell und die Baggersteuerung erarbeitet.

Carsten Drebenstedt, Martin Pfütze

Mechanisch‐physikalische Aufbereitungs- und Extraktionsprozesse

Frontmatter

12. Agglomeration von Braunkohle für die stoffliche Veredelung

Durch die Art der Braunkohleaufbereitung können die Stoffspezifika des Einsatzmaterials gezielt eingestellt werden, was den Erfolg nachfolgender stofflicher Veredelungsprozesse unmittelbar beeinflusst. Als der sich direkt anschließende Veredelungsprozess wurden im vorliegenden Fall verschiedene Extraktionsprozesse betrachtet. In systematischen Untersuchungen wurden fünf neue Aufbereitungswege unter Anwendung der Agglomeration mit der klassischen Aufbereitung verglichen. Die betrachteten Aufbereitungswege liefern unterschiedlich strukturierte, feste Agglomerate, die aber alle u. a. für den Extraktionseinsatz geeignet sind und enge Korngrößenverteilungen mit hohen Ausbeuten im Bereich von 0,25 mm bis 4 mm aufweisen. Durch den in der Aufbereitung neu vorgesehenen Agglomerationsschritt kann neben dem derzeitigen Extraktionsverfahren der Perkolation und der neuen Verfahrensvariante der Hochdruckextraktion auch die Immersionsextraktion angewendet werden. Dies ermöglicht auch eine Verbreiterung der Rohstoffbasis der für den Extraktionsprozess einsetzbaren Braunkohle zur Rohmontanwachsgewinnung.

Volker Herdegen, Franz Fehse, Tom Naundorf, Jens-Uwe Repke

13. Extraktion von Rohmontanwachs

Die Fest‐Flüssig‐Extraktion von Weichbraunkohle wird angewendet, um Rohmontanwachs für vielfältige industrielle Anwendungen zu gewinnen. Mit dem Einsatz der hergestellten, neuartigen Kohleagglomerate mit ihren definierten Stoffspezifika in der heute technisch angewendeten Perkolationsextraktion kann der Extraktionserfolg insbesondere durch eine Verbesserung der Durchströmbarkeit der Kohleschüttung optimiert und die Rohmontanwachsausbeute von 70 % auf ca. 90 % erhöht werden. Eine Rohmontanwachsausbeute in dieser Höhe kann auch in einem nur einstufig ausgeführten Rührkessel bis in den 50 l‐Maßstab unter einer deutlichen Verkürzung der Extraktionsdauer erreicht werden. Bei Einbindung der vorgestellten Abtrennvarianten für den vorhandenen Kohlefeinanteil aus der Extraktlösung der Immersion kann die Produktcharakteristik des Rohmontanwachses eingehalten werden. In der Hochdruckextrakion wurden erste grundlegende Untersuchungen zur Wachslöslichkeit in verdichtetem CO2 und zum Extraktionsverlauf vorgenommen. Aufgrund der selektiven Extraktion kann ohne einen weiteren, nachgeschalteten Prozess ein neuartiges, helles Wachs gewonnen werden, das neue Einsatzmöglichkeiten und Anwendungsgebiete verspricht.

Volker Herdegen, Franz Fehse, Tom Naundorf, Jens-Uwe Repke

14. Zusammenfassung der Braunkohlenaufbereitung und der Rohmontanwachsextraktion

Die Extraktion von Braunkohle zur Gewinnung von Rohmontanwachs stellt den ersten stofflichen Veredelungsschritt in der ibi-Prozesskette dar. Eng verknüpft mit der verfahrenstechnischen Umsetzung und dem Extraktionserfolg ist die Braunkohlenaufbereitung nach der Kohlegewinnung aus dem Tagebau, da hierüber die Stoffspezifika des Einsatzmaterials gezielt eingestellt werden können.Im ersten Schritt der Braunkohleaufbereitung wurde in fünf neuen Aufbereitungswegen die vorteilhafte Agglomeration für die drei sich anschließenden Extraktionsverfahren gegenüber der aktuellen Aufbereitung untersucht. Dabei wurden in systematischen Untersuchungen Agglomerate bis zum getrockneten Einsatzmaterial in unterschiedlichen Skalen hergestellt und anhand ihrer physiko-chemischen Kennziffern bewertet. Die betrachteten Aufbereitungswege liefern unterschiedlich strukturierte Agglomerate, die aber alle u.a. für den Extraktionseinsatz geeignet sind und enge Korngrößenverteilungen mit hohen Ausbeuten im Bereich von 0,25 mm bis 4 mm aufweisen. Durch den in der Aufbereitung neu vorgesehenen Agglomerationsschritt kann neben dem derzeitigen Extraktionsverfahren der Perkolation und der neuen Verfahrensvariante der Hochdruckextraktion auch die Immersionsextraktion angewendet werden, was auch eine Verbreiterung der Braunkohlebasis für die Extraktionsnutzung erlaubt. Die vorgestellte Aufbereitung des Einsatzstoffes hat eine vorteilhafte Erhöhung der Durchströmbarkeit der Kohleschüttung und der Rohmontanwachsausbeute von 70 % auf ca. 90 % in der Perkolationsextraktion zur Folge. Eine Rohmontanwachsausbeute in dieser Höhe kann auch in einem nur einstufigen Rührkessel bis in den 50 l-Maßstab unter einer deutlichen Verkürzung der Extraktionsdauer erreicht werden. Bei Einbindung der beschriebenen Abtrennvarianten für den Kohlefeinanteil aus der Extraktlösung der Immersion kann die Produktcharakteristik des Rohmontanwachses eingehalten werden. In der Hochdruckextrakion wurden erste grundlegende Untersuchungen zur Wachslöslichkeit in verdichtetem CO2und zum Extraktionsverlauf vorgenommen. Aufgrund der selektiven Extraktion kann ein neuartiges, helles Wachs gewonnen werden, das neue Einsatzmöglichkeiten und Anwendungsgebiete verspricht.

Volker Herdegen, Franz Fehse, Tom Naundorf, Jens-Uwe Repke

Thermochemische Konversion

Frontmatter

15. Prozesse der thermochemischen Konversion

Thermochemische Konversionsprozesse sind häufig das Schlüsselelement von Prozessketten für die stoffliche und energetische Nutzung von Energierohstoffen. Die Art der Stoffumwandlung und damit die entstehenden Produkte werden neben weiteren Prozessparametern maßgeblich durch den Reaktionspartner und die Temperatur bestimmt. Wesentliche technische Prozesse insbesondere für die Braunkohlenkonversion sind als Pyrolyseprozesse die Schwelung und Verkokung, die Direktverflüssigung bzw. Hydrierung und die Vergasung. Auch die Verbrennung ist ein thermochemischer Konversionsprozess. Die stofflichen Vorgänge bei den verschiedenen Prozesse und deren technische Anwendung insbesondere für Kohle werden einführend erläutert.

Steffen Krzack

16. Brennstofftechnische Charakterisierung der Einsatzstoffe

Die brennstofftechnische Charakterisierung ist die Basis für die Bewertung des Verhaltens von Energierohstoffen in den unterschiedlichen thermochemischen Konversionsprozessen und bildet zudem die Grundlage für die Bilanzierung dieser Verfahren. Die angewendeten Methoden für die hier dargestellten Ergebnisse werden in Kap. 7 vorgestellt. Nachfolgend dargestellt werden die Ergebnisse der Immediat- und Elementaranalyse, der Bestimmung von Brenn- bzw. Heizwert, der Ascheanalyse einschließlich Base/Säure-Verhältnis und der Untersuchung des Ascheschmelzverhaltens, der Bestimmung von Roh- und Reindichte einschließlich der Porosität sowie der Bestimmung der Maceralzusammensetzung. Es werden Zusammenhänge zwischen verschiedenen Größen diskutiert. Die ermittelten Analysendaten werden auch in den nachfolgenden Kapiteln verwendet.

Steffen Krzack, Denise Klinger

17. Partikelverhalten

Die Größe von Kohlepartikeln und deren prozessbedingte Veränderung z. B. durch Partikelzerfall haben bei der thermochemischen Konversion direkten Einfluss auf Parameter wie Aufheizgeschwindigkeit, Verweilzeit und Reaktionsgeschwindigkeit. In einem ersten Beitrag wird die Primärfragmentierung von Kohlepartikeln durch Hochtemperatureinwirkung in drei Versuchsanlagen untersucht. Dabei zeigt sich, dass der Inkohlungsgrad den größten Einfluss auf das Partikelzerfallsverhalten hat. In einem zweiten Beitrag wird der thermisch induzierte Partikelzerfall modelliert und durch numerische Simulation von Temperatur‐ und Spannungsprofilen in Kohlepartikeln während der Aufheizung dargestellt. Am Beispiel eines Hochdruck‐ Fallrohrreaktors werden in einem dritten Beitrag die verfahrenstechnischen und rohstofflichen Einflussgrößen auf die Partikel‐ und Gasverweilzeit bei der Konversion durch Pyrolyse aufgezeigt und diskutiert.

Jan Friedemann, Felix Baitalow, Shan Zhong, Armin Heinze, Stephan Siegl, Denise Klinger, Steffen Krzack

18. Reaktive Extraktion von Weichbraunkohlen

Die „reaktive Extraktion“ ist eine Methode zur Gewinnung von Chemierohstoffen, wie langkettige Aliphaten oder Phenole, aus Braunkohlen. Bei Temperaturen zwischen 300 und 400 °C laufen Reaktionen zwischen einem reaktiven Lösungsmittel und organischen Komponenten der Kohle ab, die zur Absättigung pyrolytisch gebildeter Intermediate und zum Abbau der Kohlematrix führen. Unter optimalen Reaktionsbedingungen ist eine nahezu vollständige Wandlung in niedermolekulare, mit dem verwendeten Lösungsmittel extrahierbare Komponenten möglich. Im Folgenden werden nach einer thematischen Einführung der Einfluss wichtiger Reaktionsparameter auf die Produktausbeuten sowie die wichtigsten Reaktionswege vorgestellt und diskutiert. Darüber hinaus werden Verwendungsmöglichkeiten der einzelnen Produktfraktionen (fest, flüssig, gasförmig) aufgezeigt.

Hendrik Wollmerstädt, Thomas Kuchling, Sven Kureti

19. Pyrolyse

Unter Pyrolyse wird die thermochemische Umwandlung von Energierohstoffen durch thermische Zersetzung unter Sauerstoffausschluss verstanden. Der Pyrolyseprozess ist sowohl als Einzelprozess als auch als Teilschritt anderer thermochemischer Konversionsprozesse von großer technischer Bedeutung. Ausgehend von Betrachtungen zu Methoden der Charakterisierung des Pyrolyseverhaltens von Energierohstoffen werden labortechnische Untersuchungen zur Bildung von Pyrolyseölen und deren hochleistungsanalytischen Charakterisierung sowie Möglichkeiten zur katalytischen Beeinflussung des Pyrolyseprozesses bis in den Technikumsmaßstab vorgestellt. Die kinetische Beschreibung der Kohlepyrolyse und deren Einbindung in die Vergasung werden ebenfalls betrachtet.

Denise Klinger, Steffen Krzack, Christian Berndt, Philipp Rathsack, Mathias Seitz, Wilhelm Schwieger, Thomas Hahn, Jörn Appelt, Wolfgang Heschel, Sascha Nowak, Jens Zimmermann, Timo Stam-Creutz, Thomas Nägler, Julia Welscher, Jonas Knothe, Ludwig Riedel, Klaus Hildebrandt, Michele Vascellari, Christian Hasse, Matthias Kestel, Petr A. Nikrityuk, Andreas Richter, Bernd Meyer

20. Vergasung

Die Vergasung ist als thermochemischer Konversionsprozess sehr komplex. Neben chemischen Reaktionen, die endotherm und exotherm, homogen und heterogen sein können, sind Stoff‐ und Wämetransportvorgäge entscheidend fü den Vergasungsfortschritt. Die heterogenen Reaktionen zur Umsetzung des Kokses spielen dabei eine besondere Rolle, da sie relativ langsam ablaufen. Ausgehend von der Vorstellung grundlegender Vergasungsmodelle und der experimentellen Ermittlung reaktionskinetischer Parameter werden Zusammenhäge zwischen Porenstrukturveränderungen wärend der Koksvergasung und der Reaktionskinetik betrachtet. Ein weiterer behandelter Aspekt ist die experimentelle Untersuchung der Co‐Vergasung von biogenen Energierohstoffen mit Braunkohlen sowie des Vergasungsverhaltens von Zwischenprodukten einer thermochemischen Veredlungskette, in vorliegenden Fall von Koks aus der katalytischen Pyrolyse. Abschließend wird ein fortschrittliches kinetisches Modell zur Beschreibung der Koksumsetzung vorgestellt und Möglichkeiten zur Kopplung dieses Modells mit CFD-Anwendungen präsentiert. Mittels numerischen Untersuchungen wird der Einfluss von Wärme‐ und Stofftransportprozessen in der Grenzschicht und den Partikelporen bzw. die Wechselwirkungen zwischen Gasströmung und reaktivem Partikel analysiert.

Sascha Rußig, Ziad Abosteif, Evgeniia Komarova, Stefan Guhl, Kevin Günther, Felix Küster, Christiane Rost, Denise Zabelt, Jörn Appelt, Klaus Hildebrandt, Michele Vascellari, Christian Hasse, Matthias Kestel, Petr A. Nikrityuk, Andreas Richter, Bernd Meyer

21. Mineralstoffverhalten

Das Mineralstoffverhalten von Energierohstoffen ist ein zentraler Aspekt für die Entwicklung und den Betrieb von Hochtemperatur‐Konversionsprozessen. In diesem Kapitel werden grundlegende Untersuchungsmethoden zur Charakterisierung von Brennstoffaschen und deren Hochtemperaturverhalten, wie Ascheschmelzverhalten, Röntgenfluoreszenzanalyse, Hochtemperatur‐Röntgendiffraktometrie bis hin zu thermochemischen Gleichgewichtsberechnungen beschrieben und durch Untersuchungen an Testaschen erläutert. Werden Prozesseoberhalb der Ascheschmelztemperatur betrieben, müssen die physikalischen Eigenschaften der dabei entstehenden Schlacken betrachtet werden. Vorgestellt werden Messmethoden und Vorhersagemodelle zur Bestimmung von Viskosität, Dichte, Oberflächenspannung und Wärmeleitfähigkeit von Schlacken. Zur Beschreibung des Wärme‐ und Stofftransports in Schlackeschichten, die sich an Wänden von Hochtemperaturräumen ausbilden, wurde ein vereinfachtes stationäres Modell entwickelt. Das Modell ist geeignet, die Transporteigenschaften der Schlacke, lokale Schichtdicken der festen und flüssigen Schlacke, die gemittelte Fließgeschwindigkeit des schmelzflüssigen Schlackefilms sowie die radiale Temperaturverteilung in der Schlackeschicht und den Wärmeeintrag in das Kühlwasser vorherzusagen.

Mathias Klinger, Markus Reinmöller, Ronny Schimpke, Marcus Schreiner, Daniel Schwitalla, Arne Bronsch, Stefan Guhl, Dmitry Safronov, Petr Nikrityuk, Thomas Förster, Andreas Richter

22. Virtualisierung von Hochtemperaturprozessen

CFD-Simulationen Hochtemperaturprozess von kohlebeschickten Vergasern erfordern mehrere fortschrittliche mathematische Modelle, um die komplexen, mehrphasigen, reaktiven Strömungssysteme zu beschreiben. Insbesondere die Pyrolyse und die heterogenen Verbrennungs- und Vergasungsreaktionen des Kokses sind entscheidend für die akkurate Beschreibung des Vergasungsverhaltens. Dieser Abschnitt zeigt, wie fortschrittliche Kohlekonversionsmodelle für die Pyrolyse und die Kokskonversion mit der CFD gekoppelt werden können, mit dem Ziel korrekte Simulationen durchzuführen und die benötigten Rechenressourcen zu limitieren. Die Ergebnisse werden abschließend durch den Vergleich mit zwei Vergasungstests, die mit Kohlen unterschiedlichen Inkohlungsgrads (high-rank semi-anthracite bis low-rank lignite) durchgeführt wurden, validiert.

Michele Vascellari, Klaus Hildebrandt, Christian Hasse

23. Stoffgeführte Veredlungsketten

Am Anfang aller materieller Wertschöpfungsketten steht die Rohstoffgewinnung. Bei der Gesamtbewertung von Prozessen und Produkten werden die damit verbundenen sogenannten Vorketten oft vernachlässigt. Anhand ausgewählter Indikatoren wird untersucht, wie nachhaltig sich die Gewinnung bzw. Produktion einerseits von den einheimischen Kohlenstoffträgern Braunkohle und nachwachsende Rohstoffe und andererseits von Erdöl und Erdgas in Deutschland darstellt. So wie in anderen kohlereichen Regionen der Welt kann die stoffliche Nutzung von Kohle einen signifikanten Beitrag zur Bereitstellung kohlenstoffreicher Basischemikalien für die Industrie leisten. Mit Ergebnissen der Prozesskettensimulation werden verschiedene Ansätze einer CO2‐ausstoßarmen stofflichen Braunkohlenutzung präsentiert und miteinander verglichen. Es wird gezeigt, dass die vollständig stoffgeführte Prozesskette eine zukunftsweisende Methode der nachhaltigen Kohlenutzung ist. Ein weiterer wesentlicher Aspekt ist die Synthese von Kraftstoffen. Im Beitrag wird die Entwicklung, Erprobung und Optimierung des Syngas‐To‐Fuel‐Verfahrens (STF®) zur Erzeugung von hochoktanigem Benzin über die Verfahrenskette Synthesegas → Methanol → Benzin vorgestellt. Neuartige isotherm betriebene Reaktoren ermöglichen ein langzeitstabileres Benzinprodukt, von dem ca. 79 t in Versuchsfahrten hergestellt wurde. Es werden stoffliche, energetische und ökonomische Betrachtungen zum Scale‐up der STF‐Technologie unter Berücksichtigung verschiedener Konzepte der Synthesegaserzeugung und Gaskonditionierung vorgestellt.

Lutz Schiffer, Jörn Appelt, Heiner Gutte, Bernd Meyer, Lars-Erik Gärtner, Martin Bertau, Carsten Pätzold, Konstantin Räuchle, Peter Seifert, René Stahlschmidt, Mario Kuschel, Joachim Engelmann

Neue Systemkomponenten für Vergasungsprozesse

Frontmatter

24. Kontinuierliches schleusenloses Feststoffeintragssystem für druckaufgeladene Vergasungsreaktoren

Die Entwicklung neuartiger Reaktoren zur Kohlevergasung mit Betriebsdrücken von bis zu 65 bar erfordert unter anderem auch die Weiterentwicklung der Eintragssysteme für den Rohstoff Braunkohle. Dabei besteht das Ziel, dass der Brennstoffeintrag in den Hochdruckreaktor Hochdruckreaktor kontinuierlich und bei vollständiger Abdichtung erfolgt. Mit dieser neuen Technik kann der energetische Wirkungsgrad des Vergasungsprozesses deutlich verbessert werden. Die Analyse und Bewertung der verfügbaren technischen Lösungen, die für den Einsatz als kontinuierliche, schleusenlose Eintragssysteme in Frage kommen, ergab als potentiellen Lösungsansatz unter anderem den Einsatz einer modifizierten Formkanalstempelpresse Formkanalstempelpresse . Die hierfür notwendigen Grundlagenuntersuchungen, welche im Labormaßstab durchgeführt wurden, umfassen die Erforschung der Abdichtwirkung Abdichtwirkung eines Braunkohlenbrikettpfropfens im Formkanal Formkanal einer Stempelpresse gegenüber dem Gasdruck Gasdruck eines direkt angeschlossenen Hochdruckreaktors. In diesem Zusammenhang wurde ein neuartiges Presswerkzeug entwickelt sowie der Einfluss der Brikettierparameter auf den Abdichtungserfolg bestimmt. Die Untersuchungen erfolgten unter Verwendung von Braunkohlen unterschiedlicher Provenienz. In den darauf aufbauenden Untersuchungen im kleintechnischen Maßstab wurde der Hochdruckeintrag von Briketts in einen druckbespannten Reaktorbehälter experimentell bestätigt.

Alexander Rosin, Dietmar Trommer, Hans-Werner Schröder, Jens-Uwe Repke

25. Rohstoffvorwärmung und -vorbehandlung mit elektromagnetischen Wellen

Konventionelle Methoden der Wärmeeinkopplung in der chemischen Reaktionstechnik bestehen in der Nutzung von Wärme, Konvektion und Strahlung. Die Einkopplung erfolgt mit verschiedenen Wärmeübertragungsfluiden. Mikrowellen können als alternative Energiequelle nicht nur die Limitierungen des Wärmeeintrags konventioneller Ansätze überwinden, sie haben noch weitere Vorteile. Sie sind nicht-ionisierend und zeigen typische Effekte der Reflektion, Brechung, Streuung, Transmission und Absorption. Der Hauptabsorptionsmechanismus ist die dielektrische Erwärmung. Die Verwendung mikrowellengestützter Reaktionstechnik hat folgende Vorteile: direkte Wärmeerzeugung im Wärmgut und nicht ausgehend von dessen Oberfläche, höhere Wärmeübertragungsraten und homogene Wärmeverteilung sowie Vermeidung der Überhitzung bereits erwärmter Bereiche. Zudem ermöglichen die hohe Energieeffizienz und die hohen Energiedichten kompakte Anlagenkonstruktionen. Es wird ein Verfahren vorgestellt, mit dem es möglich ist, Feststoffagglomerate in druckaufgeladenen Systemen direkt mittels Mikrowellen zu erwärmen und gleichzeitig durch thermische Spannungen und weitere innere Prozesse aufzulockern.

Mark Zink, Guido Link, Benjamin Lepers, Thomas Seitz

26. Keramischer Wärmerohr-Wärmeübertrager

Um die Effizienz in energieintensiven Industrieprozessen in Zukunft weiter steigern zu können, werden Wärmeübertrager benötigt, die Abwärmeströme auf hohem Temperaturniveau (ca. 1000 °C) nutzbar machen. Hierfür wird ein neues Wärmeübertragerkonzept auf Basis von leistungsstarken Hochtemperatur-Wärmerohren (Heatpipes) aus Keramik vorgestellt. Außerdem wird gezeigt, wie die Hochtemperaturabwärme am Beispiel eines Vergasungsprozesses effizient zur Bereitstellung des Vergasungsmittels und von elektrischer Energie, mit Hilfe verschiedener Gasturbinenprozesse, genutzt werden kann.

Nina Hack, Dorith Böhning, Simon Unz, Michael Beckmann

27. Lasergestützte Herstellung keramischer Wärmerohre zur Energierückgewinnung aus Vergasungsprozessen

Vollkeramische Wärmerohre, gegenwärtig noch in der Forschungs-und Entwicklungsphase, stellen eine vielversprechende Designvariante eines Wärmeübertragers dar, mit deren Hilfe Restwärme aus chemischen und thermischen Prozessen zurückgewonnen werden kann. Gegenüber Metallen bietet der Konstruktionswerkstoff Keramik entscheidende Vorteile hinsichtlich der maximalen Einsatztemperatur oberhalb von 750 °C und der guten thermischen und chemischen Beständigkeit in diesem Temperaturbereich. Insbesondere für aggressive Arbeitsbedingungen, wie die Rohgasatmosphäre aus einem Vergasungsprozess, wird aufgrund dieser herausragenden Eigenschaften ein breiter Einsatzbereich vollkeramischer Wärmerohre erwartet.Die Voraussetzung für ein funktionierendes Wärmerohr ist das dichte Einschließen des Arbeitsmediums, für den Hochtemperaturbereich in der Regel ein Metall, in einem aus Keramik hergestellten Rohr. Der vorliegende Beitrag präsentiert und beschreibt die technologische Vorgehensweise zur Herstellung keramischer Wärmerohre mit Hilfe eines Laserfügeverfahrens, als eine neuartige und bisher industriell noch nicht eingesetzte Technologie.Als Lot zur Herstellung des dichten Keramik-Keramik-Verbundes wurden silikatische Glaslote aus den Systemen Y2O3-Al2O3-SiO2 und MgO-Al2O3-SiO2 gewählt. Die erreichte Qualität der lasergefügten Verbindungen wird anhand spezifischer Eigenschaften wie die Verbundfestigkeit, das erzielte Materialgefüge in der Fügezone sowie die Gasdichtheit der Verbunde vor und nach wiederholter Auslagerung unter anwendungsnahen Bedingungen bewertet. Ergänzende Korrosionsuntersuchungen Korrosionsuntersuchung an der Oberfläche des Grundstoffes sowie im Bereich der Fügezone liefern Aussagen zu ihrer chemischen Stabilität gegenüber einer definierten anwendungsspezifischen Modellatmosphäre und bilden eine weitere Grundlage zur Beurteilung der Einsetzbarkeit lasergefügter Wärmerohre.

Floriana-Dana Börner, Wolfgang Lippmann, Antonio Hurtado

Neue Werkstoffe für reduzierende Prozessbedingungen

Frontmatter

28. Korrosions- und thermoschockbeständige oxidische Feuerfestwerkstoffe zur Auskleidung von Vergasungsanlagen

Um Chromoxid-reiche Feuerfeststeine Feuerfeststein durch beständigere und zugleich umweltfreundlichere sowie kostengünstigere Werkstoffe zur Auskleidung von Hochtemperaturanlagen zur Vergasung von Kohlen oder Biomassen zu ersetzen, ist eine Entwicklung neuer Materialien erforderlich, wobei der Schwerpunkt auf einer verbesserten Thermoschock- sowie Korrosionsbeständigkeit Korrosion , insbesondere gegenüber flüssiger Kohleschlacke, liegt. Die Neu- oder Weiterentwicklung von Al2O3-basierten Feuerfestwerkstoffen in Hinblick eines möglichen Einsatzes unter den während der Synthesegasherstellung vorherrschenden Bedingungen stellt ein vielversprechendes Forschungsgebiet dar. Als korrosionsbeständiges Auskleidungsmaterial für Transport- und Behandlungspfannen haben sich Al2O3-MgAl2O4-Werkstoffe bewährt, welche während der Stahlherstellung bei hohen Temperaturen in Kontakt mit basischer Schlacke stehen. Durch Erhöhung des Spinellgehalts sowie einer Zugabe von etwa 6 Ma.-% eines Spinell-reichen Zements lässt sich die Mikro- und Porenstruktur weiter optimieren, wodurch die Thermoschockbeständigkeit erhöht sowie die Infiltration und somit die Korrosion durch Braunkohleschlacke erheblich reduziert wird. Feinkörnige Al2O3-Keramiken mit ZrO2- und TiO2-Zugabe zeigen eine außergewöhnliche Thermoschockbeständigkeit. Zur Übertragung der Effekte auf Feuerfestmaterialien erfolgte die Zugabe von feinkörnigem TiO2 bzw. ZrO2 zu einer grobkörnigen Al2O3-Gießmasse. Dabei führen ebenfalls geringe Mengen an TiO2 zur Verbesserung der Thermoschockbeständigkeit. Zusätzlich wird während des Korrosionstests die weitere Auflösung der Al2O3-Matrix verhindert, indem sich auf dem Werkstoff in situ durch Reaktion mit MgO der Schlacke eine dichte Spinell-Schutzschicht ausbildet. Diese entsteht nur, wenn neben Al2O3 auch TiO2 oder ZrO2 im Gefüge vorliegen.

Christos G. Aneziris, Patrick Gehre

29. Nichtoxidische Werkstoffe für Vergasungsreaktoren

Neben oxydischen Feuerfestwerkstoffen, die zurzeit für die Auskleidung von Vergasungsreaktoren genutzt werden, sind Siliciumcarbid (SiC)- und Aluminiumnitrid (AlN)-Keramiken mögliche erfolgversprechende Alternativen für Feuerfestanwendungen unter reduzierenden Bedingungen wie sie in Vergasungsreaktoren vorhanden sind. Daher wurden AlN-Werkstoffe mit unterschiedlichen Sinteradditiven, rekristallisierte SiC-Werkstoffe (RSiC) und auch RSiC-Werkstoffe, die mit Kohlenstoff und Zirkoniumdioxid infiltriert wurden, hergestellt und ihr Korrosionsverhalten im Kontakt mit verschiedenen Aschen getestet. Die Ergebnisse zeigten, dass die RSiC-Werkstoffe und besonders die infiltrierten RSiC-Werkstoffe eine extrem hohe Stabilität sowohl gegenüber sauren als auch basischen Aschen aufweisen. Modifizierte RSiC-Werkstoffe haben daher ein hohes Potential für Feuerfestanwendungen in verschiedenen Atmosphären.Die verschiedenen getesteten AlN-Werkstoffe zeigten eine geringere Stabilität im Vergleich zu den RSiC-Werkstoffen. Die Korrosion erfolgte im Wesentlichen entlang der Korngrenzen. Daher ist das Korrosionsverhalten dem von Al2O3-Feuerfestwerkstoffen sehr ähnlich.

Mathias Herrmann, Gisela Standke, Gert Himpel, Sören Höhn, Heike Heymer, Steffen Kunze

30. Korrosionsverhalten keramischer Werkstoffe für die Wirbelschicht-Vergasung alkalireicher Brennstoffe

Die aggressive, wasserdampf- und alkalireiche Prozessumgebung einer allothermen Wirbelschichtvergasung bedingt die Korrosion keramischer Auskleidungssteine. Deswegen wurde die Korrosionsbeständigkeit verschiedener, potentieller Auskleidungssteine unter betriebsrelevanten Bedingungen charakterisiert.

Sarah Schaafhausen, Elise Hugon, Elena Yazhenskikh, Michael Müller

31. Korrosionsverhalten keramischer Filterkerzen

Die aggressive, wasserdampf- und alkalireiche Prozessumgebung einer allothermen Wirbelschichtvergasung bedingt die Korrosion keramischer Komponenten wie Filterkerzen. Deswegen wurde die Korrosionsbeständigkeit verschiedener, potentieller Filterkerzenmaterialien unter betriebsrelevanten Bedingungen charakterisiert.

Sarah Schaafhausen, Elena Yazhenskikh, Astrid Walch, Steffen Heidenreich, Michael Müller

32. Korrosionsverhalten metallischer Werkstoffe in schwefelhaltigen Gasen mit niedrigem Sauerstoffpartialdruck im Temperaturbereich 500–700 °C

Ausgewählte austenitische Stähle und Nickelbasislegierungen wurden im Hinblick auf ihr Korrosionsverhalten bei 700 °C in einem H2-H2O-H2S-Modellgas untersucht. Werkstoffe, die unter diesen Bedingungen die geringsten Korrosionsraten aufwiesen, wurden detailliert bezüglich der Temperaturabhängigkeit der Korrosionsraten bei 500–700 °C erprobt. Dabei zeigten Alloy 693, 625 und 740 eine anomale Temperaturabhängigkeit der Korrosionsraten, während alloy HR-160 bei allen Temperaturen sehr geringe Korrosionsraten aufwies. Bei Grundlagenuntersuchungen an Modelllegierungen zeigte sich, dass hohe Co-Zusätze zu binären NiCr-Legierungen die Korrosionsraten deutlich reduzieren und bei 650 sowie 700 °C zur Bildung von Cr-Oxidschichten führten. Zusätze von Ti oder Si in einer NiCrCo-Modelllegierung förderten die Cr-Oxidbildung bei niedrigen Temperaturen (500–600 °C). Auch Zusätze von Nb zu einer binären NiCr-Modelllegierung bewirkten im Gegensatz zu Zusätzen von Mo eine Reduzierung der Korrosionsraten durch Bildung Nb-reicher intermetallischer Phasen an der Schicht/Legierungs-Grenzfläche. Allerdings trat dieser positive Effekt lediglich bei den höchsten Versuchstemperaturen (650 und 700 °C) auf.

Joanna Zurek, Elham Hejrani, Michael Müller, Willem J. Quadakkers

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