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Topics in Catalysis
Erschienen in: Topics in Catalysis 11/2013

01.08.2013 | Original Paper

On the Origin of Living Polymerization over o-Fluorinated Post-titanocene Catalysts

verfasst von: Evgenii P. Talsi, Konstantin P. Bryliakov

Erschienen in: Topics in Catalysis | Ausgabe 11/2013

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Abstract

Group 4 bis(phenoxyimine) and related complexes are highly active olefin polymerization catalysts of the post-metallocene family. When activated with methylalumoxane, titanium complexes bearing o-fluoroaryl substituents can conduct living polymerization of ethylene and propylene. In spite of more than 10-year history of such catalysts, the origin of living behavior of such catalysts remains open to questions. This work presents the state of the art of the discussion on the living nature of single-site post-metallocene titanium based catalysts bearing o-fluoroaryl substituents. Recent experimental and theoretical results are discussed.
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Fußnoten
1
“Through-space” contribution to the observed C,F coupling could not a priori be ruled out.
 
2
Note that each molecule had one 12CH3– end group originating from 12C–MAO. The other end group of polymers in Table 2 was either H 3 13 C–13CH2–, or H 3 12 C–13CH2–, or H 2 13 C=.
 
3
The characteristic 13C NMR pattern of terminal vinyl groups {δ 114 (H2 C=CH–CH2–), 139 (H2C=CH–CH2–), 34 (H2C=CH–CH2–)} was not observed in either the living or non-living catalyst systems.
 
4
Terminal vinylidene groups (toluene-d8, 25 °C), 13C, δ: 109.0 (H 2 13 C=13C(12CH3)–13CH2–), 36.6 (H 2 13 C=13C(12CH3)–13 CH2–), 28.2 (H 2 13 C=13C(12CH3)–13CH2–13 CH2–). The=C(CH3)– carbon (expected δ 22) was not detected by 13C NMR because it originated from non-labeled 12C-AlMe3. The=C(CH3)– carbon (expected δ 145-146) was not reliably observed due to (1) the absence of NOE signal enhancement and (2) due to splitting into a doublet of doublets by the interaction with two adjacent 13C carbon atoms. We note that terminal vinylidene groups were erroneously marked as terminal vinyl groups in Figure 5 of Ref. [41].
 
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Metadaten
Titel
On the Origin of Living Polymerization over o-Fluorinated Post-titanocene Catalysts
verfasst von
Evgenii P. Talsi
Konstantin P. Bryliakov
Publikationsdatum
01.08.2013
Verlag
Springer US
Erschienen in
Topics in Catalysis / Ausgabe 11/2013
Print ISSN: 1022-5528
Elektronische ISSN: 1572-9028
DOI
https://doi.org/10.1007/s11244-013-0055-9

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